Với kinh nghiệm nhiều năm điều tra trọng án ở Đội Chấp pháp, Phòng Cảnh sát điều tra Công an tỉnh Thái Nguyên vào những năm 60, đại úy Võ Tấn Thành (Hai Thành) đã lên phương án truy lùng Sung. "Người tình" Hiền Khuê được anh tung vào cuộc. Sau khi tiếp cận Lã Quốc Sung, Hiền Khuê dụ hắn về một "động" ở Cầu Sạn, Tân Bình để Hai Thành và anh em trinh sát bắt giữ. Tuy nhiên, hắn chợt tỉnh và bay xuống kênh Nhiêu Lộc khi trinh sát ập vào. Thoát lưới công an trong gang tấc, Sung được đồng bọn kính nể, phục tùng, và hắn thu nạp thêm nhiều đệ tử trung thành cho hoạt động cướp bóc.
Vào đêm cuối tháng 11-1977, Sung cùng đồng bọn thực hiện vụ cướp xe máy trên xa lộ Hà Nội (Thủ Đức) thì đụng lực lượng trinh sát. Cuộc đua tốc độ của những chiếc Honda 67 đôn zen, xoáy nòng gầm vang, xé gió. Những khẩu súng K54, AK, AR15 từ hai phía liên tục khạc lửa, đạn cày tóe dưới mặt đường. Hai phát đạn chính xác của trinh sát đã kéo tên cầm lái gục xuống. Sung bị thương ở cánh tay trái. Chiếc xe lảo đảo rồi lao xuống vực sâu bên cánh rừng thuộc địa phận huyện Dĩ An, tỉnh Sông Bé (nay là Bình Dương). "Thiên hạ đệ nhất bay" chạy vào rừng trốn thoát.
Nhận thấy cướp trên đường phố rất nguy hiểm tính mạng bởi nhiều tướng cướp đã bị lực lượng công an bắn chết ngay sau khi hành động, đáng nhớ là cái chết của tên đồng bọn và mình suýt mất mạng, nên Sung chuyển sang cướp sòng bạc. Địa bàn Chợ Lớn, quận 5 vốn có những sòng bạc nổi tiếng thời trước giải phóng mà Sung đã từng biết, nên hắn quyết định điều nghiên để thực hiện các vụ cướp. Thủ đoạn của Sung là cài đồng bọn vào các sòng bạc lớn để tìm hiểu các con bạc có máu mặt.
Chập choạng tối cuối năm 1977, sòng bạc do Mã Dị Lìn làm chủ bị Sung cùng đồng bọn chĩa súng khống chế cướp sạch. Hai ngày sau, một sòng bạc lớn khác cũng ở khu vực Chợ Lớn bị cướp giữa ban trưa. Trước họng súng đen ngòm chực chờ nhả đạn, 4 con bạc buộc phải giao nộp hết số tiền mang theo để bảo toàn tính mạng.
Dù các bị hại nghiện "đỏ đen" không dám trình báo công an, song qua công tác nghiệp vụ, lực lượng trinh sát đã nắm được tình tiết hai vụ cướp trên. Bị trinh sát mời lên làm việc, một con bạc bị cướp số tiền lớn buộc phải khai rõ vụ cướp và khẳng định, kẻ chĩa súng bị băng ở cánh tay trái. Đại úy Hai Thành khẳng định Lã Quốc Sung là thủ phạm.
Cuộc truy bắt tướng cướp Lã Quốc Sung đang hồi quyết liệt thì tại khu vực Cây Da Sà, quận 6 lại xảy ra một vụ cướp sòng bạc mà một con bạc đã bất ngờ phang cái ghế đẩu bằng gỗ vào đầu kẻ băng cánh tay trái đang chĩa súng khiến hắn rơi súng. Các con bạc lập tức bỏ chạy vì nghĩ là công an hình sự như lời tên cướp tuyên bố. Sau khi hốt số tiền trên sòng bạc, Sung cùng tên đồng bọn rời khỏi hiện trường với vết thương tóe máu trên đầu.
Đầu tháng 3-1978, lực lượng SBC được thành lập đưa khí thế săn bắt cướp vào giai đoạn mới, quyết liệt hơn, hiệu quả hơn. Những trinh sát trẻ, ngoài võ nghệ cao cường, bắn súng thiện xạ, các anh còn có bản lĩnh gan dạ, quyết tâm hạ đo ván bọn cướp, dù có phải hy sinh. Sau bao ngày săn lùng vẫn không tìm thấy bóng dáng "thiên hạ đệ nhất bay", lãnh đạo Phòng Cảnh sát hình sự quyết định phương án "thả mồi bắt bóng". Không ngoài dự đoán, một đêm giữa tháng 3-1978, khi sòng bạc lớn trên lầu ở khu vực Chợ Lớn đang hồi gay cấn thì Sung xuất hiện. Do đã nghiên cứu kỹ phương thức, thủ đoạn và cả hướng thoát của đối tượng, gần 20 trinh sát được bố trí từng lớp và siết chặt vòng vây. Những điểm chết trên các mái nhà đều đã có trinh sát ém quân.
Khi Sung vừa chĩa súng để cướp thì lập tức các trinh sát ập vào. Nhưng hắn cũng đã kịp đạp một trinh sát ngã rồi phóng lên mái nhà, "bay" sang sân thượng nhà bên cạnh. Tiếng súng của trinh sát và tiếng súng bắn trả của Sung rền vang, kinh động phố phường. Khi hắn vừa nhảy xuống mái nhà cấp 4 thì một trinh sát cũng nhảy theo, chụp cổ hắn. Cả hai lăn đùng nhảy trên mái tôn. Hai trinh sát đón lõng lao tới, bập còng số 8 vào tay hắn.
Khi Lã Quốc Sung sa lưới trên mái nhà thì tên đồng bọn Lưu Ái Cản đã bị trinh sát khóa tay tại sòng bạc trước đó. Sau những ngày khai cung, Sung cùng tên đồng bọn bị đưa vào biệt giam ở Trại giam Chí Hòa, lực lượng SBC kết thúc hành trình săn lùng tướng cướp "thiên hạ đệ nhất bay" vô cùng gian khổ.