Dù không điểm trang bằng son phấn, gương mặt đẹp của Jolie vẫn khiến người hâm mộ tấm tắc khen ngợi. Cô sở hữu mái tóc nâu bồng bềnh, mượt mà cùng sống mũi cao, đôi mắt xanh hút hồn. Đôi môi dày nổi tiếng của minh tinh 44 tuổi là điểm thu hút đặc biệt trên gương mặt cô. Với loạt ảnh năm 11 tuổi, khán giả khen Angelina Jolie trông giống búp bê.

Angelina Jolie nổi tiếng từ khi còn nhỏ. Cô bắt đầu đóng phim từ năm 1982, khi mới 7 tuổi. Lúc đó, Jolie góp mặt trong bộ phim Lookin' to Get Out cùng cha ruột - ngôi sao điện ảnh từng đoạt giải Oscar Jon Voight. Angelina Jolie có tên đầy đủ là Angelina Jolie Voight nhưng cô đã bỏ họ Voight khi lựa chọn nghệ danh.

Giai đoạn đầu của sự nghiệp, Angelina Jolie còn tham gia làm mẫu ảnh. Cô sở hữu khuôn mặt đẹp sắc nét với bờ môi dày gợi cảm. Khán giả và giới chuyên môn đặc biệt yêu thích nét đẹp thanh xuân nhưng vẫn phảng phất vẻ hoang dại, quyến rũ và có phần ma mị của Jolie ở thời điểm đó.